Dcera slavného herce Jona Voighta a herečky Marcheline Bertrandové se k filmu dostala již v pěti letech. Posléze studovala na Lee Strasberg Theater Institute. Jolie se objevila ve snímcích Lara Croft - Tomb Raider, Hranice zlomu, Kauza CIA, Salt nebo Cizinec. V roce 2000 získala Oscara za vedlejší roli ve filmu Narušení. V posledních letech se věnuje i režii, v roce 2011 debutovala filmem V zemi krve a medu, věnovaným bosenské válce. Loni měl premiéru Nezlomný.

Při natáčení akční komedie Mr.& Mrs. Smith (2005) se Jolie seznámila s Pittem a od té doby spolu žijí; vzali se loni v srpnu ve Francii. Mají tři biologické děti a další tři adoptované. Jolie byla předtím provdána již dvakrát - za herecké kolegy Jonnyho Lee Millera (rozvedli se v roce 2000) a Billyho Boba Thorntona (manželství se rozpadlo v roce 2002).

Jolie apeluje na zdraví žen. Letos v březnu oznámila, že si z obavy před rakovinou nechala preventivně vyoperovat vaječníky a vejcovody. Před lety si ze stejného důvodu nechala odstranit prsa.